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球王会官方入口南方科技大学陈洪Angew:双Lewis酸碱位点调

浏览次数: 25 发布日期: 2024-04-18 02:11:56 来源:球王会app官网 作者:球王会体育平台入口

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  高度选择性地将二氧化碳(CO2)光还原为有价值的碳氢化合物对于实现碳中和的社会具有重要意义。精确控制金属1··C=O··金属2(M1··C=CO··M2)中间体在光催化剂界面上的形成是调节选择性的最关键步骤,但仍然是一个重大挑战。

  作者从CO2分子的极化电子密度分布特征出发,作者提出了一种限制双金属光催化剂中Lewis酸碱双位点形成M1···C=O···M2中间体的原理,实现对光催化CO2制烃的高选择性。

  通过简单的共沉淀法合成了在优选暴露面内具有Cu··Ag-Lewis酸碱双位的Ag2Cu2O3纳米线d轨道被完全占据,作为电子供体。相比之下,只有9个电子填充在Cu(II)的3d轨道中,导致Cu(II)的3d轨道接受一个电子以实现3d10的稳定状态。Ag原子和Cu原子交替排列在{001}、{100}和{110}晶格面内。从电子结构和几何特征来看,具有有序Cu(II)和Ag(I)的Ag2Cu2O3是一种完美的路易斯酸碱双位催化剂。

  Ag2Cu2O3纳米线%选择性。表面猝灭实验和密度泛函理论(DFT)计算验证了Cu··Ag·Lewis酸碱双位点在调节Ag··C=O··Cu中间体形成中起着至关重要的作用,Ag··C=O··Cu吸附是CO2光还原为CH4的关键中间体。


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